Die im Grimm-Portal versammelten digitalisierten Bestände stammen aus der Universitätsbibliothek Kassel, der Grimm-Sammlung der Stadt Kassel, sowie aus dem Hessischen Staatsarchiv Marburg und der Universitätsbibliothek Marburg. Es handelt sich hierbei um Briefe von und an Jacob und Wilhelm Grimm, weitere handschriftliche Zeugnisse der Familie Grimm, Handexemplare der Grimmschen Privatbibliothek, darunter eigene Werke der Brüder Grimm sowie Ausgaben anderer Autoren mit handschriftlichen Eintragungen der Brüder. Außerdem finden sich hier Bilder, Visitenkarten und zeitgenössische Rezensionen aus dem Nachlass der Brüder Grimm.